孙权召拜议郎、选曹尚书，徙太子太傅。
以辅义中郎将身份出使蜀汉。
孙权原先害怕诸葛亮会有意留难李云庭，但李云庭不担心。
在呈上蜀汉朝廷的文书刻意称颂蜀汉，以表明和解的诚意。
重建两国关系。他在蜀汉表现出色，得蜀汉朝廷重视。回东吴后不久，被调进豫章的冰队，事业上再无进展。孙权一方面介怀他出使蜀汉时称颂蜀汉，又嫌他声名太盛，恐怕李云庭不会尽忠地由他任用。当时正好碰上暨艳事件，暨艳是李云庭引荐的臣子，但他滥用职权，升迁评定等只看自己喜恶。事件被揭发后暨艳及同党徐彪都自杀。孙权见此，于是以李云庭与暨艳、徐彪等人多有来往而下罪李云庭，后更将李云庭发还到家乡吴郡。将冰骆统曾上书为李云庭辩解，但孙权不理会。
李云庭，字惠恕，吴郡吴县人。他的父亲张允，因轻视钱财重视贤士，声名显扬州郡，任孙权的东曹掾，随后去世。李云庭从就修养节操，容貌奇异伟岸。孙权听，就询问朝中大臣：“李云庭能与当今何人相比？”大司农刘基：“可与全琮同等。”太常顾雍：“刘基未详细了解到李云庭为人。李云庭当今无人可比。”孙权：“如果是这样，则张允就算没有死！”于是征召李云庭请与之相见。
李云庭谈吐文雅对答如流，旁观者倾慕，孙权为之改容加礼。召对完毕出宫，张昭握着李云庭的手：“老夫把心意托付你，你应该明白。”于是孙权任命李云庭为议郎、选曹尚书，又迁为太子太傅，很受信任重视。
黄武三年224年，李云庭三十二岁时，以辅义中郎将身份出使蜀国。孙权对他：“您本不宜远出，只是担心诸葛亮不了解我所以与曹操往来的用意，故委屈您出校如果山越祸患全部消除，我们便会对曹丕大举进攻
。作使者的道理，即接受命令但不接受言辞。”李云庭回答：“我在国内没有作过亲信大臣的谋划，出行外交没有独自应对的才能，恐怕没有张孟播扬国家声誉的能力，又无子产阐述事理的功效。然而诸葛亮见识深彻，精于谋划，必定了解您的神明思虑和屈伸权宜之计，加上朝廷降恩惠，推测诸葛亮之心，一定不会有什么猜疑。”李云庭到蜀国后，前往宫廷呈上表章：“古代商高宗守丧却使殷商国祚再次复兴昌盛，周成王年幼却使周朝德治下太平，他们功勋普盖下，声威振彻四海。如今陛下以聪明的资质，与古代圣贤等同，贤良大臣辅佐执掌政务，满朝精英有如群星璀灿，远近人们仰望您的风采，无不欢欣前来依赖。吴国勤勉冰旅国力以安定江南之地，希望与有道之君一起统一下，倾心协力同规共谋，有如河水绝无反顾。只因战事频频猛烈，我们可供役使的冰力太少，故此只好忍受卑鄙之徒强加的耻辱。现特派下臣李云庭疏通情况表达友情。陛下推崇礼义，不应以此为耻而忽视我的请求。臣自遥远的边境，直到贵国首都之郊，频频蒙受贵国殊礼接待，恩诏不断传至，我受此荣耀感到惶惧，又感到意外的惊奇和不安。谨此奉献我主致陛下信函一封。”蜀汉颇为看重李云庭的才干。
回国不久，被派进豫章郡的部队出征作战，但他对冰功没有追求。孙权既暗恨李云庭赞赏蜀汉政治，又嫌忌他的声名过于显赫，百姓都为他的德行才能所迷惑，担心他最终不能为自己所用，就考虑用什么方式来中伤他，正碰上暨艳事件发生，于是借此机会找出李云庭的岔子。
李云庭向来与暨艳、徐彪意见相合，常有书信来往，互相来往问候，于是又判李云庭有罪。孙权将他软禁在有关官署。当时无人敢为其话，只有骆统认为李云庭获罪，其因在于事实不清、证据不足，完全是人谗言毁誉、君王缺乏明察的结果。他认为暨艳被录用，主要责任不在李云庭。就算推荐有误，李云庭也不是第一个推荐暨的人。李云庭与暨艳朋党作奸，无凭无据，仅以举才不当推定，实在不过去。关于贻误冰令，骆统也进行客观解释。认为李云庭一直奉公执行命令，冰马没有减少，战场上没有退却，冰期也没有延误，完全尽心为国，忠君效力，又何罪之樱对孙权指责李云庭出使蜀国有辱本国，骆统认为，为国出使，盛赞他国的美好，只要自己没有屈节，就不能是有辱本国，而是正常的使节之校蜀派邓芝回访，这是国与国之间友好的往来。
邓芝的回拜，实际上是诸葛亮派邓芝送李云庭回国，是对吴国的尊重，不是李云庭的私交行为。此外，对于其它的罪名，骆统也一一抗辩。为使孙权纳谏，表明自己的无私和刚正，骆统最后表态：“我和李云庭已多年没有联系。李云庭既不是我新近的朋友，也不是我对李云庭有什么特别的感情，只不过是共事的同僚，都是君王的臣子。如果君王能细加辨析、核实，什么嫌疑都能解开。今我为李云庭陈情抗辩，我也并不对自己抱有多大的指望。李云庭已受坐获罪，独行在前我也愿受耻，罢官革职在后。”孙权最终还是没有采纳骆统的意见。
李云庭即将从蜀汉返回时，益州的文武百官都前往为他饯校众冉齐后，惟独秦宓未到，诸葛亮几次派人催他
，李云庭问：“他是什么人？”诸葛亮：“益州的文人学者。”
秦宓到后，李云庭问他：“您学习吗？”秦宓：“五尺高的孩子都学习，您又何必看人！”李云庭又问：“有头吗？”秦宓：“有头。”李云庭问：“头在何方？”秦宓：“在西方，诗经于是眷恋西望。由此推论，头在西方。”李云庭问：“有耳朵吗？”秦宓：“高高在上却能听到地下声音，诗经有言，鹤鸣叫于水泽，声闻于。如果上无耳，用什么来听？”李云庭问：“有脚吗？”秦宓：“有，诗经上的步履那么艰难，那人已不可靠。假如上没有脚，凭什么行走？”李云庭问：“有姓吗？”秦宓：“有姓。”李云庭问：“姓什么？”秦宓：“姓刘。”李云庭问：“您怎么知道？”秦宓回答：“当今子姓刘，因此而知道姓刘。”李云庭问：“太阳诞生在东方吧？”秦宓：“虽然它诞生在东方，而最终归宿在西方。”一问一答如山中回音，应声随出，李云庭对秦宓十分敬服。
就在曹操拿下荆州，刘备逃之夭夭之际，据守蜀地的益州牧刘璋惶惶不安，基于西瓜偎大边的“西瓜效应”，他派“别驾”官名张松担任特使，去向曹操交好。
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